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《ACS Catalysis》再現 0.3 納米以下孔徑分布,麥克獨家模型支持研究創新

《ACS Catalysis》再現 0.3 納米以下孔徑分布,麥克獨家模型支持研究創新
美國麥克儀器  2025-08-20  |  閱讀:438

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《ACS Catalysis》近期刊載題為 

HPW Monomer-Confined FAU Zeolite with Modulated Acidity for

Efficient Benzene Alkylation 文章,其中作者使用了Micromeritics 物理吸附儀 ASAP 2460 進行表征研究,并通過麥克特色的 HS-2D-NLDFT 模型得到小于 0.3 納米的孔徑分布數據,為均相催化劑的固載化和酸性質調控提供了新思路。


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摘要

文章報道了一種新型固體酸催化劑 HPW@USY-x(x代表磷的質量分數),通過將單分散的磷鎢酸(HPW)單體封裝在 FAU 沸石(USY)的超籠中,實現了酸強度和酸密度的精準調控。


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實驗結果表明,HPW@USY-0.50 催化劑因其適中的質子酸強度和優化的反應物/產物脫附能,在苯與環己烯的烷基化反應中表現出卓越的催化性能,實現了 100% 的環己烯轉化率和 99.2% 的環己基苯選擇性。此外,該催化劑通過 HPW 與 USY 的協同作用,顯著提升了反應物的吸附能力和產物的脫附效率,同時展現出優異的循環穩定性。本研究為均相催化劑的固載化和酸性質調控提供了新思路。


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本文作者使用 Micromeritics ASAP 2460 物理吸附儀器對負載不同含量的 HPW@USY 以及未負載的 USY 的微孔比表面、孔徑分布和孔體積進行了表征。表征時采用了氬氣和氫氣雙氣體 HS-2D-NLDFT 模型耦合分析,得到了 3 埃以下的孔徑分布,有力地分析了 USY 超籠的結構。隨著 HPW 的負載量提高,HPW@USY 的微孔比表面和孔體積也隨之下降。


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* 數據結果


麥克獨家特色模型

Micromeritics 特色的氫氣 HS-2D-NLDFT-Ultramicropore zeolite 模型考慮了氫氣的量子效應,引入了量子作用勢,是分析超微孔(<1 nm)和極微孔(<0.7 nm)沸石和分子篩材料的絕佳選擇。


傳統的比表面計算方法如 BET 方法不能用于超微孔孔道比表面的計算,并且一些基于宏觀熱力學的孔徑分布計算方法,諸如 MP、BJH、DH 等也無法計算超微孔材料的孔徑分布。引入經典理論方法如密度泛函 DFT,是目前計算微孔、乃至超微孔的有效手段。雖然氮氣和氬氣是常用的吸附質氣體,但是氮氣和氬氣的 DFT 模型卻很難有效地計算超微孔的孔徑分布。


為了解決以上問題,使用氫氣(分子運動學直徑:0.289 nm;四極矩:2.2·1040 cm2)作為探針氣體分子表征超微孔結構是個不錯的選擇。氫氣分子由于其較小的四極矩和極化率和分子運動學直徑,能夠快速輸運到孔道內部發生吸附。另外,氫氣吸附可以在液氮溫度下進行。在液氮溫度下,氫分子流體為超臨界流體,這也是氫分子可以快速擴散到超微孔內部的一個重要原因。


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* 利用 Micromeritics 儀器和特色模型,

得到某超微孔沸石的極微孔部分孔徑分布


上圖顯示了利用液氮溫度下的氫氣吸附,通過麥克的氫氣 HS-2D-NLDFT 模型,得到了某材料的極微孔部分,孔徑分析的下限達到了 0.296 nm。


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